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    公开号:WO1988004571A1
    申请号:PCT/DE1987/000566
    申请日:1987-12-04
    公开日:1988-06-30
    发明作者:Heinz HÖLTER；Georg Gebhard
    申请人:Hoelter Heinz；
    IPC主号:B01D53-00
    专利说明:
    [0001] Verfahren zur Minderung von NO -Emissionen von Rauchgasen aus Feuerungsanlageπ
    [0002] B e s c h r e i b u n g
    [0003] Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Minderung von NO -Emissionen von Rauchgasen aus Feuerungsanlagen.
    [0004] Λ
    [0005] NO ist dabei ein Sammelbegriff für die unterschiedlichen Oxide des Stickstoffes, insbesondere Stickstoffmonoxid
    [0006] (NO) und Stickstoffdioxid (NO ) , die bei der Verbrennung fossiler Brennstoffe in Feuerungsanlagen gebildet werden und das Rauchgas bis zu 0,1 Volumenprozent belasten. Bei konventionellen Feuerungsanlagen beträgt der Anteil von Stickstoffmonoxid dabei etwa 95 Volumenprozent, der von
    [0007] Stickstoffdioxid liegt in der Regel unter 5 Volumenprozent und bildet sich zu einem Großteil auf dem Weg von der Feuerungsanlage zum Schornsteinaustritt.
    [0008] Die schädliche Wirkung der S ickstoffoxide ist bekannt, und in der Bundesrepublik Deutschland wird bereits seit mehr als einem Jahrzehnt durch Gesetze und Verordnungen eine Verminderung der Emissionen an Stickstoffoxiden ge¬ fordert. Dabei sind NO -Grenzwerte festgestellt worden, die als NO« in mg/m 3 RXauchgas berechnet werden.
    [0009] Nach den letzten Zielvorgaben der Umweltmiπisterkonferenz für NO -Emissionen aus Großfeuerungsanlagen liegen die
    [0010] NO -Grenzwerte für Anlagen mit einer Leistung über 300 MW zwxischen 100 und 200 mg N0 /m3 Rauchgas.
    [0011] Es sind verschiedene Maßnahmen zur Minderung der NO -Emis- sionen bekannt, die grundsätzlich in Primärmaßnahmen, die die Bildung von NO -Verbindungen einschränken und Sekuπdärmaßnahmen , die den Gehalt der Rauchgase an NO -Ver¬ bindungen herabsetzen, unterteilt werden.
    [0012] Als feuerungstechnische Primärmaßnahmen sind beispielsweise die Herabsetzung der Sauerstoff-Konzentration und/oder der Verbrennungstemperatur im Flammenbereich bekannt.
    [0013] Durch unterschiedliche Luft-/Brennstoff-Beaufschlagung, die Verwendung NO -armer Brenner und/oder Wasser-/Daπrp -. injektioπ lassen sich die NOx-Grenzwerte herabsetzen.
    [0014] Der Erfolg ist jedoch stark anlagenspezifisch und von den Brennstoffeigenschaften abhängig. Die Sekundärmaßnahmen umfassen Verfahren einer Reduktion der NOx-Verbindunq3e«n zu Stickstoff (N„) , das gasförmig im Rauchgas verbleibt, oder einer Oxidation des Stickstoffmonoxids zu Stickstoff¬ dioxid, das in wässriger Phase gelöst wird und in Form von Nitrat als Nebenprodukt anfällt.
    [0015] Beim sogenannten "SNCR-Verfahren" wird Ammoniak (NH„) im Überschuß bei Temperaturen zwischen 850° und 1000° C verbrannt, wobei die Reduktion von Stickstoffmonoxid schnel ler als die Verbrennung von Ammoniak verläuft. Ein Teil des Ammoniak-Überschusses reagiert mit Sauerstoff zu Stick- stoff und Wasser, der übrige Teil gelangt in nachgeschal¬ tete Anlagen und gegebenenfalls über den Schornstein in die Atmosphäre.
    [0016] Bei niedrigeren Temperaturen verlaufen die genannten Re¬ aktionen nur mit Unterstützung von Katalysatoren, zum Beispiel Aktivkohle, Zeolith- oder Titandioxidkatalysatoren wobei die Stickoxide mit Ammoniak zu Stickstoff reduziert werden. Bei Reduktionsverfahreπ über Aktivkoks als Kataly¬ sator ist Voraussetzung, daß im Rauchgas befindliches S0„ weitgehend vor dem Zusatz von Ammoniak entfernt wird, da sich sonst Ammoniumsulfat bildet und den Aktivkoks belegt .
    [0017] Nachteilig bei sämtlichen Verfahren ist, daß zum Teil aufwendige und teure Spezialanlagen errichtet werden müssen Nachteilig ist vor allem auch, daß keine gleichzeitige Abscheidung von Stickstoff- und Schwefeloxideπ möglich ist. Vielmehr werden die Anlagen in der Regel hintereinande geschaltet .
    [0018] Aus einem Vortrag anläßlich einer Sonderveranstaltuπg der Vereinigung der Großkraftwerksbetreiber e.V. am 11. und 12. Juni 1986 ist die Kombination der obengenannten "SNCR-Techπik" (selective πoπcatalytic reduction) mit einer nachgeschalteten Rauchgasentschwefelung beschrieben worden. Das Rauchgas wird danach von einer Schmelzkammer¬ feuerung übernommen und mit 350° bis 400° C in einen Kataly¬ sator geleitet. Nach der "Entstickung" werden Keramikvor- warmer, Elektrofllter , Kalksteinrauchgaseπtschwefelungs- anlage und wiederum ein Keramikvorwarmer durchströmt. Die Anlage ist kompliziert und erfordert einen großen Platzbedarf . Probleme bei den vorstehend genannten Verfahren bestehen weiter durch die Verschmutzung πachgeschalteter Kraftwerks¬ komponenten wie Heizflächen, Luftvorwärmern, Gebläsen und/oder Rauchgasentschwefelungsanlagen.
    [0019] Es ist auch vorgeschlagen worden, einer Rauchgasentschwe- felungsanlage eine Entstickungsanlage nachzuschalten. Dies erfordert in der Regel jedoch eine Wiederaufheizung der Rauchgase.
    [0020] Auf der genannten Tagung der Vereinigung der Großkraft¬ werksbetreiber (a.a.O.) wurde auch über Möglichkeiten der simultanen Entschwefelung und NO -Minderung nach dem "SHL-Verfahren (Saarberg-Hölter-Lurgi-Verfahren) " berichtet. Obwohl hier gleichzeitig eine S0 - und NO -Reinigung von Rauchgasen erfolgt, ist das bekannte Verfahren wegen der Notwendigkeit einer aufwendigen Regeneration der Waschlösung bisher im Versuchsstadium stehen geblieben.
    [0021] Der Erfindung liegt insoweit die Aufgabe zugrunde, eine Möglichkeit zur Verminderung von NO -Emissionen von Rauch¬ gasen aus Feuerungsanlagen anzugeben, die möglichst niedrige NO -Emissionen zur Folge hat, wobei vorzugsweise gleich¬ zeitig angestrebt wird, das Verfahren mit einer simultanen SOp-Reinigung der Rauchgase zu verbinden. Schließlich ist es auch Aufgabe der Erfindung, das Verfahren insoweit zu optimieren, daß es vorzugsweise in konventionellen Anlagen, insbesondere konventionellen Rauchgasentschwefelung anlagen, anwendbar ist.
    [0022] Die Erfindung steht unter der Erkenntnis, daß sich eine drastische Minderung der NO -Anteile im Rauchgasstrom dadurch erzielen läßt, daß eine ausreichende Anzahl freier Oberflächen von Feinstteilchen innerhalb der Waschsuspensio der Rauchgasentschwefelungsanlage zur Verfügung gestellt wird, und zwar solcher Feinstteilchen, die geeignet sind, an ihrer Oberfläche die Stickoxide zu ab- und/oder adsor- biereπ beziehungsweise mit diesen zu reagieren.
    [0023] Damit steht die Erfindung in vollständigem Widerspruch zum Stand der Technik. Nach dem Stand der Technik muß nämlich der Anteil der Feinstteilchen (Schwebstoffe) in der Waschsuspension bewußt niedrig gehalten werden (vor¬ zugsweise gleich Null) . Dabei geht der Stand der Technik davon aus, daß nur so die Bildung der Calciumsulfathydrat- produkte nicht negativ beeinflußt wird beziehungsweise keine Entwässerungsprobleme auftreten. Der Stand der Techni geht bisher stets davon aus, in der Rauchgasentschwefelungs anlage lediglich die Entschwefelung der Rauchgase durchzu¬ führen, und zwar durch Absorption des Schwefeldioxids aus den Rauchgasen mit Hilfe entsprechender Absorptions¬ mittel (zum Beispiel Kalkstein) , wobei dieser Prozeß so wenig wie möglich gestört werden soll.
    [0024] Überraschenderweise hat sich nun aber gezeigt, daß eine bewußte Anhebung des Anteils an Feinstpartikeln mit einer Korngröße unterhalb von 10 μ ohne weiteres akzeptiert werden kann, ohne die Rauchgasentschwefelung zu stören und auf diese Weise gleichzeitig ein Medium zur Ab- und/oder Adsorption von beziehungsweise Reaktion mit den Stickoxiden des Rauchgases zur Verfügung gestellt wird.
    [0025] Das erfindungsgemäße Verfahren ist gekennzeichnet durch die Merkmale des Anspruches 1. Vorteilhafte Weiterbildungen ergeben sich aus den Merkmalen der Un eransprüche sowie den sonstigen Anmeldungsunterlagen. Dabei haben sich verschiedene Materialien als besonders vorteilhaft herausgestellt. In erster Linie 'sind hier Tone und Tonminerale zu nennen, insbesondere solche aus der Smektit-, Vermikulit- und/oder Glimmergruppe bezie- huπgsweise andere Silikate und deren Hydrate, zum Beispiel aus Vulkangesteinen oder dergleichen.
    [0026] Wenngleich der Wirkungsmechanismus noch nicht vollständig geklärt ist, so ist doch davon auszugehen, daß diese Stoffe zu einer katalytischen Reaktion der Stickoxide mit den Schwefeloxiden beitragen.
    [0027] Die entsprechenden Feinstteilchen können als solche einer konventionellen Waschsuspension, zum Beispiel einer Kalk- steiπ-Waschsuspension zugegeben oder mit Wasser zu einer Suspension aufbereitet werden.
    [0028] Ebenso ist es aber auch möglich, als Feiπstteilchen solche aus dem Klärschlamm der Wasseraufbereitung eines Kraft- werkes einzusetzen, wobei auch dieser Klärschlamm häufig zumindest teilweise die vorstehend genannten mineralischen Komponenten enthält. Durch den Einsatz des Klärschlamms wird gleichzeitig ein Eπtsorgungsprodukt sinnvoll einer weiteren Verwendung zugeführt. Versuche haben gezeigt, daß möglicherweise auch die Abschreckung der entsprechenden Grobasche im Prozeßwasser dabei eine weitere Aktivierung der freien Oberflächen der mineralischen Komponenten bewirkt oder Mineralneubilduπgen fördert.
    [0029] Auch die Abfallstoffe aus der Kalksteinaufbereitung, die gleichfalls toπige beziehungsweise silikatische Bestandteile enthalten können, haben sich als geeignet erwiesen.
    [0030] Ebenso hat sich überraschenderweise gezeigt, daß unver- brannte Bestandteile zum Beispiel aus der Naßasche, Grob¬ asche und/oder Flugasche einer Kraftwerksfeuerung den gewünschten Effekt ermöglichen. Unter Naßasche wird dabei eine ausgelaugte Kesselasche verstanden, die unverbrannte schwere Teilchen aufweist. Im Gegensatz dazu spricht man bei nichtausgelaugten Aschen von Grobaschen.
    [0031] Die Grobasche besteht im wesentlichen aus Quarz, Silikaten wie Tonen oder Glimmer, Calciumoxid und unverbrannter Kohle.
    [0032] Zur Optimierung der NO -Bindung wird in einer vorteilhaften Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens vorge¬ schlagen, die Rauchgaswäsche im Kreislauf zu führen, das heißt, den Anteil an Feinstteilchen innerhalb der Wasch¬ suspension zu erhöhen oder anders ausgedrückt: die Wasch- Suspension einzudicken. Auf diese Weise kann der Feinstteil- chenanteil erhöht und so eingestellt werden, daß eine" möglichst optimale NO -Bindung, erzielt wird. Dabei wird dann jeweils nur noch ein überschüssiger Materialstrom aus dem Umlaufwasser der Entschwefelungsanlage abgezogen.
    [0033] Versuche haben gezeigt, daß das Umlaufwasser vorzugsweise mit einem Anteil der Feiπstteilchen über 50 ml/1 gefahren werden sollte, wobei dieser Anteil bis an 1000 ml/1 ge¬ steigert werden kann, wobei höhere Feststoffanteile im Sinne einer NO Λ-Reduzierung im Rauchgasstrom bevorzugt werden.
    [0034] Anders ausgedrückt bedeutet dies, daß der Anteil an Feinst- teilcheπ, bezogen auf das Gesamtwäschermedium, vorzugsweise mindestens 5 Gew.-% beziehungsweise nach einer vorteil¬ haften Ausführungsform der Erfindung bis an 100 Gew.-% betragen kann.
    [0035] Nach einem weiteren vorteilhaften Vorschlag der Erfindung kann der Abscheidungsgrad der Stickoxide durch Zugabe. von Spurenelementen, wie Eisen-, Mangan-, Chrom-, Kupfer-, Nickel-, Kobalt-, Zink-, Blei-, Strontium- und/oder Bor- salzen in die wässrige Phase verbessert werden, offensicht¬ lich beeinflussen diese gleichfalls die Aufoxidatioπ der Stickoxide in katalytischer Weise.
    [0036] Die Spurenelemente können dabei getrennt der Waschsuspension zugegeben werden, zum Teil können sie aber auch über die Verunreinigungen des zur Entschwefelung als Absorptions¬ mittel eingesetzten Kalksteins eingebracht werden.
    [0037] Der Abscheidungsgrad von NO beziehungsweise N0 wird im übrigen verbessert, wenn die Temperatur der wässrigen Phase auf über 45° C, vorzugsweise zwischen 45° und 65° C eingestellt wird.
    [0038] Im Sinne einer Optimierung der N0-/N0p-Abscheidung soll darüber hinaus der pH-Wert der Waschsuspension vorzugsweise' zwischen 4 und 7 liegen-.
    [0039] Auf die im Stand der Technik geschilderte Problematik eines Feinstteilchenanteils wurde vorstehend bereits hinge¬ wiesen. Dennoch hat es sich nicht nur als möglich, sondern im Sinne einer simultanen Entschwefelung und Abscheidung der Stickoxide als vorteilhaft erwiesen, als Absorptions¬ mittel in der Entschwefelungsanlage ausschließlich den Klärschlamm der Wasseraufbereitung eines Kraftwerkes, vorzugsweise des vorgeschalteten Kraftwerkes selbst, ein¬ zusetzen und dann gegebenenfalls die Waschsuspension auf die vorstehend beschriebene Weise einzudicken.
    [0040] Neben dem genannten Einfluß der verschiedenen Feinstteil¬ chen hat die Erfindung auch erkannt, daß der Oxidations- grad im Rauchgas eine Bedeutung in bezug auf die Minderung von NO -Emissionen von Rauchgasen aus Feuerungsanlagen besitzt. Der Oxidationsgrad ist das Volumenverhältnis von Stickstoffdioxid zur Summe von Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid (multipliziert mit 100) . Demzufolge schläg die Erfindung in einer vorteilhaften Ausführungsform, die auch als Alternative gesehen werden kann, vor, den Oxidationsgrad des Rauchgases auf einen Wert zwischen 5 % und 50 % einzustellen. Maßnahmen hierzu sind nachstehen beispielhaft angegeben.
    [0041] Dabei läßt sich- der Oxidationsgrad sowohl durch Primär- wie Sekundärmaßnahmen einstellen.
    [0042] Unter dem Gesichtspunkt einer möglichst simultanen Abschei¬ dung von NO - und SOp-Verbindungen ist es besonders vor- teilhaft, diese unmittelbar in vorhandenen nassen Rauch¬ gasentschwefelungsanlagen vorzunehmen.
    [0043] Zur vorzugsweise direkten Erhöhung des NOp-Anteils eignen sich einerseits feuerungstechnische Maßnahmen bekannter Art, wie der Einsatz NO Λ-armer Brenner in der Feueruπgs- anläge oder die Reduzierung der Verbrennungstemperatur der Rauchgase.
    [0044] Besonders vorteilhaft ist es aber, stickstoffhaltige Ver- bindungen, insbesondere Ammoniak, unter Bildung von N0 zu verbrennen. Anstelle von Ammoniak können auch Harnstoff, NH.0H, Gülle oder kommunale Klärschlämme unter Bildung von 0p verbrannt werden, was den Vorteil hat, daß auf diese Weise gleichzeitig Problem- beziehungsweise Reststoff beseitigt werden.
    [0045] N0p reagiert dann offensichtlich zusätzlich an NO unter Bildung von Distickstofftrioxid (Np0„) , das im Wasser (in der Waschsuspensioπ) unter Bildung von Nitrat (NO.,) beziehungsweise Nitrit (N0 ) relativ leicht löslich ist, wobei das Nitrit anschließend mit HS0„ zu verschiedenen N-S-Verbindungen reagiert, aus denen dann Stickstoff (N„) und Sulfat gebildet wird, wobei sich letzteres mit den Ca-Ionen der Waschsuspension zu Calciumsulfit-/Calcium- sulfat-Produkten umsetzt.
    [0046] Dabei sind die Zwischenreaktionen noch nicht vollständig geklärt."
    [0047] Entscheidend ist, daß durch Zugabe von N0 die Reaktion zu dem leicht wasserlöslichen Distickstofftrioxid gefördert wird. Bei der Ammoniak-Verbrennung, zum Beispiel an Edel- metallkatalysatoren (zum Beispiel Titandioxid-Katalysa¬ toren) werden große Mengen an Stickstoffdioxid gebildet, die dann in das Rauchgas gehen.
    [0048] Neben der beschriebenen Einstellung des Oxidationsgrades der Rauchgase auf Werte zwischen 5 % bi.s 50 % (der Oxida¬ tionsgrad eines üblichen Rauchgases liegt zwischen 1 % bis maximal 5 %) , schlägt die Erfindung auch weitere Manipu¬ lationen an der Waschsuspension vor.
    [0049] Nach einer vorteilhaften Ausführuπgsform der Erfindung soll dabei der Waschsuspension Wasserstoffperoxid (HpOp)
    [0050] * zugegeben werden. Eberiso kann Ozon zur Oxidation der Stick¬ oxide zugegeben werden.
    [0051] Es hat sich weiterhin als geeignet erwiesen, der Wasch- suspenion der Rauchgasentschwefelungsanlage Nitrate als Alkali- und/oder Erdalkaliπitrate, vorzugsweise Calcium- uπd/oder Natriumnitrate in fester und/oder flüssiger Form zuzugeben. Die Erhöhung des NO„-Gehaltes im Wäschersumpf führt dann zu den vorstehend beschriebenen Vorteilen.
    [0052] Die Abscheidung der Stickoxide wird weiter verbessert durch Zugabe stickstoffhaltiger Verbindungen, wie Ammonium¬ salzen oder Harnstoff, die als NH3, NH^H, (NH4)2S04, NH..CL, (NH4)N03, NH4CL, (NH4)p_C03 und/oder (NH2)2C0 in fester und/oder gelöster Form zugegeben werden, wobei sich insbesondere innerhalb des bevorzugten Temperatur- bereiches der Waschsuspeπsion das NOp mit diesen Stoffen in an sich bekannter Weise zu Stickstoff umsetzt. Dabei kann ein kleinerer Anteil NH„ auch unmittelbar über das Abgas eingebracht werden.
    [0053] Sofern erfindungsgemäß von einem nassen Rauchgasreiπigungs- verfahren gesprochen wird, so umfaßt dieser Begriff in analoger Anwendung auch Sprühabsorptionsverfahren .
    [0054] Ebenso ist der Erfindungsgedanke ganz allgemein in Ver- brennungsanlagen nachgeschalteten Rauchgasreinigungsanlagen einsetzbar .
    [0055] Das erfinduπgsge äße Verfahren führt zu einer Reduzierung der NO -Emissionen um bis zu 90 Prozent, je nach Art und Menge der verwendeten Katalysatoren beziegungsweise Ab-/Ad- Sorptionsmittel.
    权利要求:
    Claims

    P a t e n t a n s p r ü c h e
    Verfahren zur Miπderunqa von NOx - Emissionen von Ra uch - gasen aus Feuerungsanlageπ in einer sogenannten Na߬ wäsche mit einem Anteil an Feinstteilchen mit einer Korngröße 10 μm in der Waschsuspension, wobei die
    Feinstteilchen solche Materialien sind, ' die die NOx-Ver bindungen oberflächlich ab- oder adsorbieren beziehungs weise mit diesen reagieren und mit dem SOp des Rauchgas umgesetzt werden, unter Bildung von N und/oder N-S-Ver bindungen.
    2. Verfahren nach Anspruch 1 mit der Maßgabe, daß als
    Feiπstteilchen solche aus der Gruppe der Tone und Ton¬ minerale, insbesondere solche der Smektit-, Vermiculit- und/oder Glimmergruppe und/oder andere Silikate und deren Hydrate eingesetzt werden.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2 mit der Maßgabe, daß als Feinstteilchen solche aus dem Klärschlamm der Was¬ seraufbereitung eines Kraftwerkes eingesetzt werden.
    4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3 mit der Maßgabe, daß als Feinstteilchen die Abfallstoffe aus einer Kalksteinaufbereitung eingesetzt werden.
    5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 mit der
    Maßgabe, daß als Feinstteilcheπ unverbrannte Bestand¬ teile aus der Naßasche, Grobasche und/oder Flugasche einer Kraftwerksfeueruπg eingesetzt werden.
    6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei zur Einstellung eines vorgegebenen Feinstteilchenanteils der Feststoffström in der Waschsuspension eingedickt, zum Beispiel im Kreislauf geführt, und jeweils nur ein zur Erzielung eines vorgegebenen Entstickungsgrades überschüssiger Feststoffanteil mit dem Umlaufwαsser abgezogen wird.
    7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei der Feinstteilchenanteil auf mindestens 5 Gew.-% des Ge- • samtwäschermediums eingestellt wird.
    8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei der Feinstteilchenanteil auf mindestens 10, vorzugsweise mindestens 20 Gew.-% des Gesamtwäschermediums eingestel wird.
    9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8 mit der Maßgabe, daß der Waschsuspension Spurenelemente, ins¬ besondere Schwermetallsalze, insbesondere Eisen-, Manga Chrom-, Kupfer-, Nickel-, Kobalt-, Zink-, Blei-, Stron¬ tium- und/oder Borsalze in fester und/oder gelöster Form zugegeben werden.
    10. Verfahren nach Anspruch 9 mit der Maßgabe, daß als
    Spurenelemente Verunreinigungen des zur Entschwefelung als Absorptionsmittel eingesetzten Kalksteins einge¬ bracht werden .
    11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei die Waschsuspension auf einer Temperatur oberhalb
    45° C, vorzugsweise zwischen 45° und 65° C gehalten wird .
    12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei der pH-Wert der Waschsuspension zwischen 4 und 7 ein¬ gestellt wird.
    13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12 mit der Maßgabe, daß der Feststoffanteil des Absorptionsmittels der Rauchgaswäsche ausschließlich durch den Feststoff¬ anteil des Klärschlamms der Wasseraufbereitung eines Kraftwerkes zur Verfügung gestellt wird.
    14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, wobei
    NO der Oxidationsgrad ( 2 100) der Rauchgase auf
    N0+NQ, einen Wert zwischen 5 % und 50 % vor Einleitung des Rauchgases in die Rauchgasentschwefelungsanlage einge¬ stellt wird.
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    引用文献:
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    法律状态:
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    1990-08-30| WWW| Wipo information: withdrawn in national office|Ref document number: 1987907928 Country of ref document: EP |
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